1.3 真空和空间环境下光学薄膜损伤研究的发展状况

1.3.1 真空环境下光学薄膜损伤测试装置

随着激光系统在真空和空间环境中的广泛应用，真空环境下光学薄膜的激光损伤问题已引起各国的重视。2005年德国Stuttgart中心[20]为了研究真空环境下光学薄膜的激光损伤行为建立了真空激光损伤测试装置，如图1-12所示，并通过该装置测试ALADIN激光系统中各种光学薄膜在真空环境下的激光损伤行为。美国国家航空航天局（NASA）下属的戈达德航天中心（GSFC）以及法国CEA LIL激光系统的研究人员也搭建了模拟真空环境的激光损伤测试装置，如图1-13和图1-14所示。

这些真空损伤测试装置一般包括3个部分：激光系统、真空系统及监测系统。所采用的激光系统一般是闪光灯泵浦的Nd：YAG激光器，可以输出波长为1064 nm、532 nm、355 nm的单模激光；真空系统的核心是直径为一定大小的不锈钢真空室，附有预抽真空泵前置泵和涡轮分子泵，一般可以达到10-6mbar的真空度。真空室的窗口一般采用镀有增透膜的BK7或石英窗口，可以实现0°、45°、56.5°激光损伤测试。同时，这些损伤测试装置还配有一些检测系统（如损伤检测系统、污染监控系统及真空室残余气体检测系统等），可以方便地判断和分析真空环境下光学薄膜的损伤。

1.3.2 真空环境下光学薄膜的损伤特性研究

已有研究表明，真空环境降低了光学薄膜的激光损伤阈值。真空环境下单脉冲损伤阈值一般低于大气和有压力时的损伤阈值。多脉冲损伤曲线显示，真空环境和大气环境下光学薄膜的损伤阈值有相似的效应，即激光疲劳效应：损伤阈值随着激光脉冲数的增加而降低，但与大气环境相比真空环境下的损伤阈值在脉冲数增多的情况下显著降低。

图1-15和图1-16所示为1064 nm和355 nm激光辐照下增透膜在真空环境与大气环境下的损伤曲线[21]。可以看出，相对于大气环境，增透膜在真空环境下的抗激光损伤能力明显降低。

真空环境下增透膜的损伤形貌与大气环境下的损伤形貌有显著差异。在1064 nm激光辐照下，真空环境下增透膜的损伤区域一般呈规则的圆环状，损伤区与未损伤区之间有明显的界线。而在大气环境中增透膜的损伤区与未损伤区之间有不规则的边界，如图1-17所示。真空损伤与大气损伤的共同点是从基底到膜层均出现了分层现象。在355 nm激光辐照下，真空环境下增透膜的损伤区域附近一般无碎片，而大气环境下增透膜的损伤区域处有一些熔融的小滴出现，如图1-18所示[22]。

1.3.3 真空环境下光学薄膜的损伤机理研究

光学薄膜损伤机理的研究是制备高质量光学薄膜的基础，只有深入理解光学薄膜的激光损伤过程（如损伤过程与激光参数、光学薄膜的制备参数以及环境因素的关系等），才能为制备优质光学薄膜提供工艺指导和技术支持。

几十年来，人们对激光损伤机理的研究已经进行了多方面的探索，开展了大量的工作，并取得了一些成果，如美国国家标准局组织的一年一度的Boulder损伤会议，集中反映了这方面的进展和成果。迄今为止，国际上得到共识的光学薄膜的损伤机理有本征吸收[23～26]、非线性吸收[27]、杂质缺陷吸收破坏[28～35]、热熔融和热力耦合损伤[27][36]以及等离子爆炸冲击损伤[37]等，但是由于损伤过程的复杂性，损伤机理的研究需要不断深入和发展。

真空环境下光学薄膜抗激光损伤能力的行为和特性主要是由该环境下光学薄膜损伤的内在机理以及放气有机污染物分子的诱导两方面决定的。真空环境下光学薄膜的激光损伤机理具有大气环境下光学薄膜损伤机理的共性，但由于光学薄膜使用环境的差异，真空环境下光学薄膜的激光损伤又具有其自身的特殊性，如在真空环境中会出现材料的放气过程、激光辐照材料分解过程、游离粒子的附着过程等特殊过程。所有这些使真空环境下激光对光学薄膜的损伤过程变得更加复杂，其中包括激光与光学薄膜的相互作用过程、光学薄膜与环境因素的耦合过程等。特别是在真空环境下会出现材料的放气过程，这一过程是真空环境下光学薄膜激光损伤的重要原因。真空环境下，材料的放气过程对光学薄膜损伤的影响是一个复杂的过程，它不仅包括激光与薄膜材料的相互作用过程，还包括污染物分子与光学薄膜的相互作用过程以及激光与污染物分子的相互作用过程等。近年来，研究人员对真空环境下光学薄膜的损伤机理进行了多方面的探索，尽管提出的损伤机制不能对所有的实验结果都给出合理的解释，但为提高真空环境下光学薄膜的抗激光损伤性能奠定了初步的理论基础。下面就真空环境下光学薄膜的激光损伤机制进行总结。

1.3.3.1 热机械损伤机制

当真空环境中存在放气污染时，光学薄膜表面会有放气污染物的沉积，沉积的放气污染物会导致光学薄膜抗激光损伤能力降低，从而严重降低空间系统中光学薄膜的性能。热机械损伤机制是将材料对激光能量的吸收转化为热，而热熔融或热力耦合作用会损伤材料。考虑污染诱导光学薄膜的热机械损伤效应，需要分析污染前后光学薄膜的吸收效应。研究显示，污染物在光学薄膜表面有两种凝结状态：一种是以薄膜的形式沉积在光学薄膜的表面；另一种是以微米大小的小滴吸附在光学薄膜的表面。下面从这两个方面对有机污染物诱导的光学薄膜的热机械损伤机制进行总结。

首先，若污染层以薄膜的形式沉积在光学薄膜的表面，那么假定有机放气材料的吸收系数为α，薄膜污染层的厚度为e，对于有机污染层一般满足αe＜＜1，此时，由有机污染层引起的薄膜温升为[38]

式中，F为激光能量密度；Cp为薄膜的比热；ρ为薄膜的密度。

K. Bien-Aimé等人[38]的研究结果显示，对于有机放气材料聚丙烯的放气污染，激光辐照为351 nm时，其吸收系数小于0.02 cm-1，熔石英的损伤阈值约为15 J/cm2，据式（1-1）计算的温升不超过1 K，因此断定有机污染物诱导的热机械效应不是熔石英损伤的原因。

若有机污染物以微米大小的小滴吸附在光学薄膜的表面，则有机污染物诱导的温升可以表达为

式中，CV为比热；S为吸收功率密度。

吸收功率密度S依赖于吸收截面σabs。假设有机污染物小滴的半径为a，入射激光强度为I0，则吸收功率密度S可以表达为

其中，吸收截面σabs可以表达为

式中，n1为环境媒质的折射率；和分别为污染物复折射率的实部和虚部。根据以上公式可知，脉冲能量密度为15 J/cm2时，有机污染物诱导的温升低于0.2K。所以可知，不管污染物在光学薄膜表面凝结的形貌如何，有机污染物诱导的温升不足以引起光学薄膜的热机械损伤，因此有机污染物诱导的其他损伤机制被提出。

1.3.3.2 微透镜效应机制

K. Bien-Aimé等人[38]认为，有机污染环境下光学薄膜损伤阈值的降低是由有机污染物在光学薄膜表面凝结的形貌决定的，而不是由污染物的物理化学本质决定的。该研究小组研究了351 nm、3 ns单脉冲激光辐照下气相与液相酞酸二辛酯（DOP）有机污染物诱导的熔石英的损伤，其结果显示，仅液相的酞酸二辛酯诱导了熔石英的损伤，而气相酞酸二辛酯不会对熔石英引起损伤。该研究小组认为，通过微透镜效应机制，吸附在熔石英表面的有机污染小滴是熔石英在有机污染环境下损伤阈值降低的主要原因。吸附在熔石英表面的有机污染物小滴通过微透镜效应引起激光辐照区局部功率密度的增加，从而诱导光学薄膜的损伤。图1-19所示为吸附在熔石英表面的酞酸二辛酯的小滴形貌；图1-20所示为酞酸二辛酯有机污染物小滴诱导的熔石英表面损伤。

1.3.3.3 激光诱导污染损伤机制

H. A. Abdeldayem等人[39]研究认为，在空间环境中因污染引起的光学薄膜损伤大多是由非线性效应导致的，尤其是在高能激光系统中这一效应更加突出。相对于地面激光系统，空间环境中的光学薄膜对污染更加灵敏。他们认为，由于缺少重力，空间环境中的污染物长期处于悬浮状态，无方向地在激光系统中运动，故这些污染物最终被吸引到光学薄膜表面上，然后吸收光引起光加强或聚焦，从而引起光学薄膜的损伤。污染物诱导的光学薄膜的激光损伤与激光波长、脉宽、光束形状以及峰值功率有较大的关系。通常导致损伤的污染物是金属粒子和分子污染物。金属粒子能够有效地与激光相互作用，它们吸收激光导致膜层的汽化及等离子的形成，最终引起光学薄膜的损伤。碳和非有机氧化物粒子可以在光学薄膜的表面上诱导一个热中心从而引起膜层的热机械损伤。分子污染物（如硅树脂和芳香类的碳氢化合物）尽管在近红外和可见波长范围是透明的，但已有研究表明这些污染物会极大地降低光学薄膜的激光损伤阈值。因此可知，激光与这些污染物的相互作用并不遵循线性光学的行为。

关于污染物如何被捕获到光学薄膜表面引起损伤，H. A. Abdeldayem等人[40]认为，激光在聚焦位置的高强辐射场吸引污染物分子到光强最强的位置。然后这些被吸引的分子相互聚集，而这些污染物分子的凝集方向与光强分布的方向相反。也就是说，如果光束为高斯光束，那么有机污染物分子的凝集将形成一个聚焦透镜，聚焦激光从而引起损伤。高斯分布的激光场捕获有机污染物分子的示意如图1-21所示。当污染物的折射率大于环境时，A处的光束较强，光将在污染物的入射和出射面反射和折射；B为有机污染物分子小球的轴线。辐照压力包括有机污染物小滴入射面的反射光线和出射面的反射光线产生的辐照压力，它们位于球体的入射面和出射面，沿着入射和反射光束的平分线分布；辐照压力由于折射而产生入射面的折射光线和出射面的折射光线，它们位于球体的入射面和出射面，沿着入射和折射光束的平分线分布。这些力的合力使污染物分子小球产生一个沿Z轴方向的加速度和一个使球体靠向光束轴横向的力。

A. Pereira等人[41]用实验验证了这种光致力对污染物分子的捕获吸引作用。高斯分布的激光束在光学薄膜的表面诱导电场梯度，使得污染物分子最终被吸引到光强最强的位置（即光斑的中心）。图1-22显示了有机污染物分子被捕获、迁移以及在激光辐照后在光学薄膜表面的沉积形貌。图1-23所示为酞酸二辛酯有机污染诱导的损伤形貌，损伤形貌结果证明了激光诱导污染的损伤机制。

除此之外，美国创世纪工程研究机构（Genesis Engineering Solutions）的Christopher Scurlock认为，真空系统中光学薄膜发生快速激光损伤的原因之一是光化学机制。这种光化学损伤机制可能包括两个方面：一是在激光作用下多光子或双光子导致污染物发生化学反应，从而蚀刻光学表面产生损伤；另一个是在化学反应过程中又产生了许多有活性的中间基团和离子，这些中间基团继续参与化学反应从而导致损伤。还有的研究人员认为，污染与缺陷的相互耦合作用导致光学薄膜的破坏。

由于真空环境下影响光学薄膜的损伤因素众多，因此对其损伤机理的分析会更加困难，以上的每一种机制都有其局限性，都不是普适的，但每一种机制都从某一角度出发对真空环境下激光与薄膜，激光与污染物分子的相互作用过程进行了阐释，为真空和空间环境下提高光学薄膜抗激光损伤能力的研究提供了一定的理论指导。